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10月16日周五
  1. Macromolecules55

    PLP–SEC 揭示溶剂极性对丙烯酸酯-甲基丙烯酸酯共聚链增长动力学的影响

    研究用 PLP–SEC 技术在 60 °C 下测定甲基丙烯酸甲酯(MA)与 DEGMEMA、MAA、MMA 共聚,以及丙烯酸(AA)与 DEGMEMA 共聚的组成平均链增长速率系数 kpcop,考察乙醇/水混合溶剂极性和单体浓度(1 wt% 至本体)的影响。

    推荐理由:PLP–SEC 测得四种丙烯酸酯-甲基丙烯酸酯共聚体系在水相中的 kpcop 比本体高一个数量级以上,为乳液共聚动力学建模提供了溶剂效应的定量依据。

10月15日周四
  1. ACS Nano60

    封装蛋白纳米反应器实现酶与钯纳米酶级联催化

    研究团队将封装蛋白(encapsulin)改造为可编程纳米反应器,在腔内同时组装 DAAO 酶与生物矿化的钯纳米酶,构建酶–纳米酶级联体系 EcENN。分子动力学模拟显示 Pd 纳米酶富集在酶表面,减少中间体扩散损失;实验室中丙酮酸滴度提高 7 倍,中试规模转化率达 93.1%,游离 DAAO 为 49.7%。该策略面向 α-酮酸与药物中间体合成。

    推荐理由:作者把封装蛋白与钯纳米酶共组装成纳米反应器,给出级联催化在中试规模下的转化率对比,可作为酶固定化路线的参照。

  2. Macromolecules58

    同步辐射 WAXD/SAXS 快速扫描解析取向聚合物晶区的力学形变与粘弹松弛

    研究开发了同步辐射 WAXD/SAXS 快速扫描系统,将晶区应变数据采集时间从传统 X 射线衍射所需的数十小时缩短到几分钟。作者指出晶区应力仍无法直接测得,所得晶粒模量仍是表观值,并提出晶区应视为粘弹体而非简单弹性体,结合非均匀应力分布构建新力学模型,据此估算了聚乙烯、尼龙-6、纤维素和蚕丝等代表性聚合物的真实晶粒模量与松弛行为。

    推荐理由:作者用快速同步辐射 WAXD/SAXS 追踪晶区应力松弛,提出把晶区当作粘弹体处理的新力学模型。

  3. Biomacromolecules58

    C端β-转角竞争构象解释胶原三螺旋的构架依赖性稳定

    研究识别出胶原模拟肽C端一种含分子内CO···HN接触的β-转角样构象,它竞争性抑制三螺旋组装。在POG构架中,C端伯酰胺经涉及脯氨酸羰基的瞬态分子内接触促进该状态,削弱链间氢键并扰动末端聚脯氨酸II几何;N-甲基化或酯化可抑制β-转角形成,使稳定性最高提升7.5 °C,而GPO构架中同一端基反而强化链间氢键。

    推荐理由:原文用DFT、NMR与晶体学数据把胶原三螺旋的构架依赖性稳定归因于C端β-转角竞争构象,为多肽端基设计提供了可迁移的结构依据。

  4. Journal of the American Chemical Society62

    氟化超疏水 COF 实现耐湿甲烷纯化

    研究团队通过拓扑与堆叠导向的分子设计,将超微孔工程与孔表面氟化结合,构建出超疏水共价有机框架(COF)TF-COF 和 NF-COF,用于耐湿甲烷纯化。NF-COF 在 298 K 下丙烷吸附量达 99.4 cm3 g–1,C3H8/CH4 IAST 选择性为 251.7。

    推荐理由:原文给出氟化 COF 的孔道设计与 C3H8/CH4 选择性数据,可据此判断潮湿条件下甲烷纯化的可行性。

  5. Journal of the American Chemical Society62

    在 Au(111) 表面合成低带隙环戊并[c,d]薁基聚合物

    研究团队在 Au(111) 表面通过热诱导 Ullmann 偶联合成了含 [7–5–5] 环戊并[c,d]薁(CPA)基元的非交替聚合物。键分辨扫描隧道显微镜确认了该 [7–5–5] 骨架的稳定性,扫描隧道谱与 dI/dV mapping 结合密度泛函理论计算显示聚合物带隙窄至 1.5 eV。

    推荐理由:原文给出在 Au(111) 上通过 Ullmann 偶联构建 [7–5–5] 非交替聚合物的路线,并附 STM 与 DFT 的能带证据。

  6. Journal of the American Chemical Society78

    群论指导轨道对称性调控:cis-喹吖啶酮衍生物实现窄带黄光 OLED

    研究以量子化学与群论分析重新审视 cis- 与 trans- 喹吖啶酮异构体,发现 cis-喹吖啶酮(cis-QA)最低能跃迁为对称禁阻,跃迁偶极矩可忽略、本征发光很弱。

    推荐理由:原文用群论指导的轨道对称性调控,把对称禁阻跃迁转为偶极允许,为窄带发光体设计提供可迁移思路。

10月14日周三
  1. Macromolecules45

    动态高分子网络中键断裂诱导的收缩:粗粒化分子动力学模拟

    采用粗粒化分子动力学模拟研究了动态高分子网络在键断裂时发生收缩的可行性,模拟覆盖单交联点与较大网络片段,以确定聚合物前驱体的最优设计和关键设计规则。结果表明网络在键断裂时能够收缩,但前驱体必须精确合成。该结果为实验实现键断裂诱导的网络收缩提供了定量指导。

  2. Journal of the American Chemical Society73

    连接键工程构建 1,6-anthrazoline 连接 COF,光催化产氢速率达 307.8 mmol g–1 h–1

    研究通过亚胺键锁定与位点特异性质子化的两步后合成方案,制备了 1,6-anthrazoline 连接的共价有机框架 TP-PACOFs,其骨架为阳离子型全共轭结构,兼具高平面性、可调给体-受体特征与良好结晶性。

    推荐理由:原文给出连接键工程调控激子解离的思路与 307.8 mmol g–1 h–1 产氢速率,可对照 COF 光催化剂的性能区间。

  3. Advanced Functional Materials60

    静置加脉冲的界面重构方案使老化 LiFePO4/石墨软包电池恢复约 10% 容量

    研究团队针对老化 LiFePO4/石墨诊断软包电池提出静置加脉冲(RP)方案,将 12 h 放电态静置与短电压脉冲结合,实现约 10% 的绝对容量恢复,平均库仑效率达 99.3%,高于单独静置的约 6%。

    推荐理由:针对老化 LiFePO4/石墨软包电池,给出静置加脉冲的容量恢复方案与 7Li ssNMR 证据,可对照静置单独处理的效果。

  4. Advanced Functional Materials62

    共价有机框架中活性位点与电荷传输网络的差异化适配实现 H2O2 光合成

    研究构建了由二嗪异构体(哒嗪 Dz 与吡嗪 Pz)与可调连接化学(sp2c-、混合、imi-连接)组成的双维度 COF 平台,实现活性位点电子环境与骨架电荷传输行为的解耦调控。

    推荐理由:通过二嗪异构体与连接化学的组合,揭示活性位点电子结构与骨架电荷传输之间的匹配关系,为 COF 光催化剂设计提供可迁移思路。

  5. Small62

    通过溶度参数调控界面相容性,实现聚氨酯脲弹性体同时增强与增韧

    研究提出一种溶度参数调控的设计策略,用于聚氨酯脲弹性体,并结合全原子分子动力学模拟与实验,阐明硬段在软基质中的溶解度如何决定微相分离、畴形貌与力学性能。结果表明,软硬段之间最佳相容性促成疏松与致密硬畴共存,在不牺牲韧性或强度的前提下同时实现能量耗散与承载,拉伸强度约 77 MPa、韧性约 290 MJ/m³。

    推荐理由:通过溶度参数调控软硬段相容性,让聚氨酯脲弹性体同时获得约 77 MPa 拉伸强度与约 290 MJ/m³ 韧性。

10月13日周二
  1. Macromolecules60

    动力学与随机图框架预测 thiol-yne 聚合的速率加速与网络形成

    研究建立了动力学、分析与随机图框架,用于预测 thiol-yne 聚合的反应动力学与网络形成。动力学模型预测出一种化学驱动的速率加速,源于乙烯基硫醚的生成与消耗之间的相互作用,使最大速率比初始速率快至多 33%。

    推荐理由:用动力学模型与随机图框架预测 thiol-yne 聚合的速率加速与网络形成,方法可迁移到环氧-胺等竞争串联反应。

  2. Advanced Materials62

    分子调控电荷保持让亚胺连接聚合物在光照后持续产 H2O2

    研究报道了一种分子调控策略,通过改变亚胺连接聚合物网络中的中心胺衍生单元来调节电荷分离与保持时间,并影响暗态 H2O2 生成。与 N 中心参照体系相比,C3N3 中心类似物在皮秒尺度的衰减时间尺度延长约 27 倍、纳秒尺度提高约 3 倍,40 min 内暗态 H2O2 产量达 4941 µmol g−1,约为 N 中心对照的 1.5 倍。

    推荐理由:通过调节中心胺单元比较亚胺连接聚合物的电荷寿命与暗态活性,给出分子结构到暗反应性能的对应关系。

  3. Advanced Functional Materials62

    大语言模型引导迭代设计超稳定钠离子电池电解质

    作者提出一种文献知识引导的迭代工作流,将大语言模型与贝叶斯优化结合,用于钠离子电池电解质的理性设计。优化得到的双阴离子杂化溶剂化电解质(DHSE)构建协同溶剂化结构,诱导形成致密、富无机且机械稳固的 CEI,抑制副反应并降低去溶剂化势垒以加速 Na+ 传输。

    推荐理由:原文给出 LLM 结合贝叶斯优化筛选电解质的流程,以及 Ah 级软包电池的能量密度与循环保持率数据。

  4. Angewandte Chemie International Edition62

    CuWO4/聚庚嗪酰亚胺 Z 型异质结借不对称 Cu2+/Cu+ 位点实现光催化 CO2 制乙醇

    研究报道了一种 Z 型 CuWO4/聚庚嗪酰亚胺异质结,其不对称 Cu2+/Cu+ 双位点用于 CO2 光催化还原制乙醇。CuWO4 中的位点选择性氧空位诱导生成结构相同但电荷不对称的相邻 Cu 位点,增强 CO2 活化并稳定相邻 *CO 中间体,促进 C─C 键形成;原子级键合的 O─W─N 异质界面实现定向 Z 型电荷转移,为 CuWO4 表面供给光生电子并稳定该双位点。

    推荐理由:原文给出 Z 型异质结中不对称 Cu2+/Cu+ 双位点的构建思路与纯水中乙醇产率,可了解光催化 CO2 制多碳产物的界面设计路径。

  5. Angewandte Chemie International Edition22

    邻近工程双原子 Co 位点实现自适应自旋催化,同步促进氧与过氧化物还原

    在二维共轭有机框架中,通过邻近工程精确调控双原子 Co 位点的 Co–Co 间距并保持局域配位环境,诱导位点间电子耦合,形成高自旋与低自旋 Co 构型共存。该催化剂半波电位达 0.96 V(vs. RHE),优于空间分离对照样与商业 Pt/C,并可同时高效介导 O₂ 与 H₂O₂ 还原、抑制过氧化物分解。用于可充电锌–空气电池与过氧化物辅助铝–空气电池时性能提升。

  6. Angewandte Chemie International Edition72

    sp 杂化乙炔单元引入 COF 实现选择性 H2O2 电合成

    研究将 sp 杂化的乙炔单元引入共价有机框架(COF)的顶点或连接单元,得到 π 共轭扩展、电荷离域增强且孔道电子极化的 COF,从而强化 O2 吸附与活化。与以 sp2 为主的类似物相比,这些 sp 杂化 COF 表现出更快的电荷转移动力学、更高的 H2O2 选择性和更好的 2e⁻ ORR 活性。

    推荐理由:通过 sp 杂化乙炔单元调控 COF 的电荷离域与孔道极化,为 2e⁻ ORR 催化剂给出键杂化层面的设计参数。

  7. Angewandte Chemie International Edition62

    Fe-PDI 聚合物借自旋匹配双通道电荷转移提升光催化 H2O2 产率

    研究提出基于 Fe 离子与 N,N′-二(4-苯甲酸)-3,4,9,10-萘四甲酸二酰亚胺配体(Fe-PDI)的自旋匹配双通道协同电荷离域策略,该聚合物含混合价 Fe(II)/Fe(III) 位点并呈中间自旋构型,轴向 d z 2 轨道单占据。

    推荐理由:Fe-PDI 通过自旋匹配的双通道电荷转移把 O2 活化从自旋禁阻变为可行,读者可了解单一位点催化中自旋态调控的设计思路。

  8. Chinese Journal of Chemistry60

    平面性调控的4,5,9,10-芘二酰亚胺基三单元将电子迁移率提升至0.10 cm²·V⁻¹·s⁻¹

    研究设计并合成了四种以4,5,9,10-芘二酰亚胺(PyDI)为核心、萘并[2,3-b]噻吩二酰亚胺(NTI)为端基的三单元(PyDI-BNTI、PyDI-BMd-BNTI、PyDI-BPz-BNTI、PyDI-BBTz-BNTI),通过选择端基与引入不同π桥精确调控分子平面性和分子轨道能级。

    推荐理由:四种PyDI基三单元的平面性与LUMO能级、堆积有序度及电子迁移率的对应关系,为n型有机半导体分子设计提供参照。

  9. Small60

    通过合成选择压力调控共价有机框架的亚稳与稳定态

    研究以柔性四嗪与刚性芘单元构建模型 COF 体系,通过调节反应温度施加不同的合成选择压力。较低温度下非共价作用保留柔性构象,得到高柔性、环境敏感的亚稳 AA 堆叠材料 Tz-COF-AA,并可进一步转变为层间错移相 Tz-COF-AA';较高温度下柔性构象被破坏,生成以共价键主导的刚性 AB 堆叠稳定材料 Tz-COF-AB。

    推荐理由:通过调节反应温度这一选择压力,同一单体体系可分别得到亚稳 AA 堆叠与稳定 AB 堆叠 COF,并给出碘吸附性能差异。

  10. ACS Nano34

    球形表面胶体纳米晶的非常规动力学区间:缺陷疤痕构象熵主导

    球形表面胶体纳米晶堆积的相变研究中发现一种非常规固态区间,表现为疤痕涨落增强的快速动力学,该区间由疤痕的构象熵主导。这种熵效应对动力学的调控随体系尺寸呈非单调依赖,并在中等与大尺寸下产生此前实验和理论模型中均未出现的不同标度律。

  11. Macromolecules40

    两亲性聚合物共网络微凝胶在液–液界面的溶胀粒子微相分离

    用介观计算机模拟研究了两亲性微凝胶在油水界面的行为,其网络每条子链均为双嵌段共聚物链。吸附到界面后,微凝胶不仅发生形变,还出现内部微相分离,且该分离完全由两种不互溶液体的不相容性驱动,而非嵌段间不相容。单层压缩时,形貌从高度交联粒子的沿压缩轴取向的层状畴转变为弱交联粒子的洋葱状结构,一维结构因子与二维衍射图证实了层状纳米畴的出现。

  12. Nature Communications62

    可解释 AI 引导发现可降解离子化脂质 PA97MD101,提升小鼠肝脏 mRNA 递送

    研究建立了一套可解释的离子化脂质发现框架,结合模块化可降解脂质化学、高通量表型分析、机器学习、虚拟库扩展与独立体内验证。从 520 个脂质库出发,用 HeLa 细胞萤火虫荧光素酶(Fluc)表达数据训练 XGBoost 模型,借助理化描述符与分子指纹在 10,920 个虚拟空间中优先筛选体外转染活性更高的候选物,体内表型分析确定 PA97MD101 为先导离子化脂质。

    推荐理由:可解释 AI 框架从 520 个可降解脂质中筛出 PA97MD101,并给出体内肝脏 mRNA 递送与 Cas9 敲低数据。

  13. ACS Macro Letters74

    通过 ADMET 聚合与骨架氢化合成机械响应聚烯烃

    研究以蒽–马来酰亚胺加合物为机械力响应基团,通过 ADMET 与 1,10-十一碳二烯共聚得到聚烯烃,在超声、球磨和压缩下表现机械荧光行为。对不饱和骨架氢化后得到半结晶聚乙烯,压缩下机械力响应基团活化效率明显提升。DSC 与 WAXS 分析表明,这一提升来自结晶度提高与链段运动受限,从而抑制能量耗散、更有效地把机械力导向机械力响应基团活化。

    推荐理由:用 ADMET 与骨架氢化把机械力响应基团引入聚烯烃,并给出结晶度与活化效率的对应关系。

10月12日周一
  1. Advanced Science62

    基于衣康酸与尸胺的星形生物聚酰胺凝聚层用于电热响应智能窗

    研究报道了一种由衣康酸与尸胺合成的吡咯烷酮基星形聚酰胺,其凝聚层在 Ca²⁺ 诱导的反常盐溶效应下形成带正电表面,光散射体的分散稳定性比常规 PNIPAM 高 20 倍以上,并在 5 mol/L 盐浓度下保持稳定。

    推荐理由:星形生物聚酰胺凝聚层在 5 mol/L 盐浓度下仍保持分散稳定,为电热响应智能窗提供了一种不同于 PNIPAM 的体系。

  2. Advanced Science62

    仿海黄瓜胶原-海藻酸盐双网络水凝胶实现可编程软机器

    研究团队提出一种仿海黄瓜真皮的胶原-海藻酸盐双网络弹性体水凝胶(CoDE),将共价交联的胶原冷冻凝胶骨架与离子交联的海藻酸盐牺牲网络结合,兼具生物相容性与可生物降解性。

    推荐理由:原文给出胶原-海藻酸盐双网络水凝胶的压缩致密化与离子锁定机制,可了解其可编程力学区间。

  3. Advanced Science73

    无溶剂机械化学共聚在第13族及硼化物填料表面构建含硫聚合物涂层

    研究报道了一种无溶剂机械化学共聚策略,可在纳米Al、B4C和ZrB2等第13族及相关填料表面直接构建含硫聚合物涂层,利用缺电子金属/类金属位点与富电子硫基团之间的Lewis酸碱配对实现界面工程。

    推荐理由:无溶剂机械化学共聚把含硫聚合物直接包覆到第13族及硼化物填料表面,为界面改性提供了一条可迁移的路线。

  4. Journal of the American Chemical Society78

    三维共价有机框架 PKU-800 实现 NO2 高效捕集

    研究报道了共价有机框架(COF)中首个 NO2 吸附等温线,以联苯-3,3′,5,5′-四甲醛与对苯二胺反应合成三维 COF PKU-800。粉末 X 射线衍射、超极化固态 NMR 与建模显示其为三重互穿 qtz 型框架,含约 8% 缺失醛缺陷和约 16% 端氨基。

    推荐理由:原文给出三维 COF PKU-800 的 NO2 吸附等温线与穿透数据,可据此比较其与现有吸附剂的容量区间。

  5. ACS Macro Letters67

    以位置异构为分子开关:三种苯二甲醇扩链的热塑性聚氨酯力学性能大幅分化

    研究以 1,2-、1,3-、1,4-苯二甲醇(o-、m-、p-BDM)为扩链剂,合成化学组成相同、仅芳环取代位次不同的三种热塑性聚氨酯。

    推荐理由:同样化学组成下仅改变取代位次,热塑性聚氨酯的拉伸强度与韧性相差近一个数量级,读者可据此理解主链异构对力学性能的调控空间。

10月11日周日
  1. Biomacromolecules33

    分子动力学模拟与实验研究甘油三缩水甘油醚交联 Lyocell 及其抗原纤化性能

    分子动力学模拟与吉布斯自由能计算表明,甘油三缩水甘油醚(GTE)在 Lyocell 纤维中优先与非晶区纤维素 −R3CH2−OH 基团相互作用,自由能变为负值,可形成稳定的三交联结构。实验经 XPS、FT-IR 与溶胀分析证实交联发生,GTE 提升了 Lyocell 纤维的抗原纤化性能,且未显著损害白度、强度与染色性能。