大规模同位置电子显微镜实现纳米颗粒电催化剂降解的定量分析
通过规模化同位置扫描透射电子显微镜,对数百个碳载铂钴纳米颗粒(典型氧还原反应电催化剂)进行重复成像,追踪其结构演变。研究提出包含分割、追踪与降解事件分类的三步图像分析流程,并借助机器学习辅助检测重叠颗粒。结果揭示颗粒尺寸与形状依赖效应,较小且不规则的纳米颗粒更易发生脱落。
通过规模化同位置扫描透射电子显微镜,对数百个碳载铂钴纳米颗粒(典型氧还原反应电催化剂)进行重复成像,追踪其结构演变。研究提出包含分割、追踪与降解事件分类的三步图像分析流程,并借助机器学习辅助检测重叠颗粒。结果揭示颗粒尺寸与形状依赖效应,较小且不规则的纳米颗粒更易发生脱落。
四种结构相关的POx/POzi基ABA三嵌段共聚物针对21种难溶性药物评估了Hansen溶解度参数(HSP)的预测能力,其中四种药物最大载药量超过40 wt%,另四种超过30 wt%。
采用分子动力学模拟研究了可压缩、缠结的线性缔合聚合物熔体在拉伸流下的响应,链上随机修饰的缔合珠可组装成簇并调节相互作用强度。流动下拉伸黏度与密度随相互作用增强而升高并出现向高密度态的转变,低相互作用与低流速时除外;高相互作用下链会自折叠形成由缔合基团稳定的 kink,但簇仍保持破碎。缠结效应在较低应变下即耗散。
研究用深度Q网络(DQN)联合优化TiO2/NOA61微柱阵列的半径、周期和TiO2填充率φ,并将选定结构纳米压印到Ag顶电极上,用于蓝光顶发射OLED的模式重分布增强出光耦合。
推荐理由:用深度Q网络联合优化TiO2/NOA61微柱阵列的半径、周期与填充率,为蓝光顶发射OLED的出光耦合设计提供可迁移的参数寻优思路。
研究提出一套高通量工作流,用于确定非富勒烯受体(NFA)基有机太阳能电池溶剂优化的品质因子(FoM)。以 D18:L8BO 为代表性体系,通过高通量实验与成膜过程中的原位光学表征制备多种溶剂配方,机器学习分析发现沉积过程中给体与受体初始吸收比(I_D/A)是关键 FoM,可高效优化溶剂。
推荐理由:原文用高通量实验与原位光学表征结合机器学习,给出可迁移的溶剂筛选判据,读者可据此理解有机太阳能电池配方优化的数据驱动路径。
对 hydrothermal 管虫角质层、纯化管虫几丁质与陆生甲虫角质层的时间分辨光热测量显示,尽管化学特征大体相似,各角质层在局部激光激发下的热积累、散热动力学与弛豫行为差异显著。结合 FTIR、XPS 与 WAXS 结构分析及天然与蛋白重构样品对比,瞬态热弛豫无法仅由分子组成预测,而源于跨多个结构层级的层级组织。
研究建立低剂量液相扫描透射电子显微镜(LP-STEM)工作流,在含水骨组织中动态可视化胶原矿化过程。对图像20%像素进行子采样并结合修复重建,将电子剂量降低五倍,同时保持约4 nm空间分辨率。时间分辨成像显示无定形矿物簇沉积生长为球晶结构,再重组为被未矿化区域分隔的晶体分支,表明蕾丝状矿物图案中的未矿化区域在结晶过程中形成,而非围绕预存有机模板沉积所致。
研究以咪唑和乙酰丙酸组成的深共晶溶剂为结构化电解质,发现其延展的氢键链与质子化咪唑的快速重取向可增强 Grotthuss 质子扩散,从而绕开高粘度导致低电导率的限制。
推荐理由:原文展示了咪唑/乙酰丙酸深共晶体系中氢键链与质子化咪唑快速重取向如何绕开高粘度限制,实现 Grotthuss 质子传导。
研究基于 Kremer–Grest 模型的分子动力学模拟与 reptation 理论,从单链结构因子弛豫动力学出发,为中等和强缠结的均聚物与二嵌段共聚物体系构建迁移率函数,并将其用于 DSCFT。
推荐理由:从单链结构因子弛豫构建非局域迁移率函数,为 DSCFT 模拟缠结聚合物熔体结构形成提供可迁移的参数化思路。
研究提出基于介质阻挡放电(DBD)的摩擦纳米发电机(TENG)恒电荷谱方法,用于解析聚合物介电体中的陷阱能量、密度与空间分布。旋转 TENG 提供高阻抗千伏级激励,每周期稳定转移电荷约 262 nC,针状电极几何与放电间隙兼顾稳定 DBD 形成与去陷信号可见性;耦合载流子-场模型可分离等离子体驱动背景,从而重建陷阱能量与密度。
推荐理由:原文给出 TENG 恒电荷谱与热刺激电流法的偏差区间,并展示 PTFE 与 PA 的陷阱能级与空间分布差异。
全原子分子动力学模拟比较了载姜黄素ABA三嵌段共聚物胶束与ApoE、HSA、IgG三种血浆蛋白的相互作用,胶束疏水核心相同,仅亲水A段分别为pEG、pDMAA或pSAR,载药量为20%和60%。pEG胶束蛋白结合最强,pDMAA与pSAR相互作用较弱且局限于表面。
研究用定域芘荧光法测量了聚苯乙烯(PS)基体在接枝链界面附近的局部玻璃化转变温度 Tg(z),体系为带不同链长 PS 端接枝链的二氧化硅基底。结果显示,Tg(z) 从接枝界面处比本体高 45 K 的数值恢复到本体值需经过约 100 nm 距离,远超接枝链的伸展范围,为 2Rg 的 6 至 16 倍。
推荐理由:用定域芘荧光法逐点测出接枝界面附近 PS 基体的 Tg(z) 梯度,并给出梯度范围随接枝链长的反比标度关系。
研究将同步辐射 X 射线对分布函数(PDF)分析与机器学习加速的分子动力学(MD)模拟结合,解析两种三维亚胺连接 COF 的局部结构与动力学,分别为由 6,13-dihydropentacene(DHP)与 tetrakis(4-aminophenyl)methane(TAM)组装的 COF-682 [(DHP)(TAM)]imine。
推荐理由:同步辐射 PDF 与机器学习加速 MD 联用,为解析柔性构筑单元组装的三维 COF 局部动力学提供了可迁移方法。
一种名为 Azi-LPXL-MS 的化学选择性策略被提出,它将 N–H 氮丙啶基团安装到天然不饱和脂质的酰基链上,再借助胺反应试剂 DSS 交联邻近赖氨酸残基,从而在一次实验中同时鉴定脂质结合位点与蛋白内肽段间距离约束。
研究团队提出一种小数据、文献来源、物理引导的筛选与设计框架,将贝叶斯优化与 XGBoost 回归结合并做实验验证,用递归特征消除选出的 18 个物理描述符预测界面能垒,测试集 R² 为 0.87。
推荐理由:用物理引导的主动学习筛选能量过滤型热电复合材料,并给出创面愈合的器件与动物实验数据,可看数据驱动筛选如何落到生物电子应用。
研究建立流变学指导方法,用明胶(Gel)/氧化海藻酸钠(OSA)/苯硼酸水凝胶量化加热对网络弹性与粘弹松弛的影响,提出平台模量损失比与归一化复数粘度比两个描述符。明胶浓度控制网络刚性与可变形性,Gel/OSA 比控制热不稳定物理交联与 Gel−OSA 相互作用的平衡,2:1 配比热-力学响应最优。自修复、再加工、粘附与溶胀测试进一步显示多功能性能。
该工作用粗粒化分子动力学模拟研究由周期性接枝均聚物刷与无规共聚物刷组成的图案化模板对 AB 嵌段共聚物自组装的引导作用,考察均聚物刷化学亲和力、高分子刷长度和共聚物刷组成的影响。
推荐理由:用粗粒化分子动力学模拟给出均聚物刷化学亲和力与刷长的协同优化区间,为定向自组装的引导图案设计提供可迁移参数。
研究者将活性聚苯乙烯阴离子接枝到酯官能化链行走聚乙烯主链上,制得聚苯乙烯接枝链行走聚乙烯接枝共聚物,并设计粗产物与纯化产物两个互补样品系列,纯化样品的聚苯乙烯接枝链长分别为 2、3、4 kg/mol。
推荐理由:原文给出接枝链长 2、3、4 kg/mol 的系列样品,并用多维表征区分接枝共聚物与均聚物残留,可作聚烯烃接枝物合成与纯度验证的参照。
研究用纳米力学 AFM mapping 与单分子力谱(SMFS)两种 AFM 技术,从聚集体尺度到单链尺度定量表征了 cis-1,4-聚异戊二烯(PI)与无机材料间的粘附。
研究提出一种分子管理论,解释长链支化聚合物熔体中实验观测到的非线性指数(NLI)特征峰值。该理论在近期线性聚合物非线性管取向描述的基础上,引入支化介导的取向约束与延迟的臂回缩:主链先如线性聚合物一样产生非线性取向,随后长臂回缩逐步松弛支化介导的取向约束并抹去主链取向记忆,二者竞争形成 NLI 峰值及峰后衰减。
推荐理由:用分子管理论解释长链支化熔体非线性振荡中 NLI 峰值的来源,把谐波响应与支化结构参数直接对应起来。
研究团队提出一种应变传感集流体(SSCC),通过 UV 辅助转印与表面电镀将图案化 Constantan 应变传感单元集成到铜集流体内部,保持连续导电铜表面并可直接涂覆石墨,使该集流体在软包电池中作为负极片使用。
推荐理由:把应变传感单元集成进铜集流体,可在不干扰电芯结构的前提下原位读取石墨电极的嵌锂应变。
将蒽(An)通过 N-苄基琥珀酰亚胺连接基共价接枝到少层 MoS2 纳米片上,在 2-位或 9-位连接得到 MoS2-2-An 与 MoS2-9-An 两种结构异构体,超快瞬态吸收光谱显示二者光动力学显著不同:MoS2-2-An 产生长寿命界面电荷转移激发态,MoS2-9-An 则快速形成完全电荷分离态。
研究者开发了电化学荧光显微方法,在工况下测定聚合物涂层内部的 pH 值,以区分局部 pH 与其他因素对电催化的贡献。他们将带荧光 pH 探针的聚乙烯亚胺(PEI)涂覆在多晶金上,以电化学析氢作为 pH 敏感模型反应,用宽场显微镜量化膜厚方向平均 pH 的时间变化,用共聚焦激光扫描显微镜(CLSM)测定膜内 pH 的空间分布。
推荐理由:用荧光显微在工况下测聚合物涂层内 pH 分布,为区分局部缓冲与传质效应提供了可迁移的测量思路。
研究团队用成对排序 Siamese D-MPNN 在已发表 SAM 对照-目标数据对上训练,发现降低尾基平面性可提升 PCE,据此设计出七元环 SAM 4PABAP(ML 评分 +2.54)和 4PAHBAP(+5.52),均高于 4PACz(−0.32)。
推荐理由:用成对排序 Siamese D-MPNN 从已发表 SAM 数据中筛选空穴传输分子,并给出可迁移的机器学习先行再验证流程。
研究用密度驱动的差速沉降把 P3HT 纳米线分成结晶纳米线沉淀与较短纳米线、低分子量链的上清液,并用 Cryo-TEM 在单根纳米线水平定量映射主链倾斜、宽度均匀性和层状相干性,发现两部分的局部共面 π–π 堆积均保留,而沿层状堆积方向的长程有序集中在沉淀中。
推荐理由:用密度差沉降与 Cryo-TEM 单根纳米线定量映射,把共轭高分子结构异质性变成可编程参数。
作者提出用扫描微波阻抗显微镜(sMIM)成像有机薄膜晶体管中埋藏的金属电极/有机界面,发现某些金属电极/有机体系中接触电阻在理论上应为欧姆注入时依然存在,并用紫外光电子能谱(UPS)确认这与远离有机半导体电离能的费米能级钉扎有关。
推荐理由:原文用 sMIM 直接成像有机晶体管中埋藏的金属电极/有机界面,并给出接触电阻与费米能级钉扎的对应关系。
研究用 CO2 激光(λ ≈ 10.6 µm,功率 ≈ 7 W)在二维 NiO 纳米片上稳定 Ru 单原子(Ru–SA/NiO),激光处理在 NiO 中引入氧空位并促进 NiO 向 Ru–SAs 的界面电子转移,优化乙二醇氧化反应(EGOR)关键中间体吸附。
推荐理由:hybrid-SIMS 结合原位光谱与理论计算,给出 PET 衍生乙二醇氧化中 C─C 键选择性断裂的中间体证据。
研究开发并应用了一种含氢硅碳氮(SiCNH)陶瓷的机器学习原子间势,训练数据库包含超过9000个构型,涵盖非晶模型、高温态、表面与晶体结构预测。该势支持8000原子体系的大规模分子动力学模拟,揭示热处理过程中碳畴从非晶SiCN基体逐步形核、形成类石墨烯片层,同时保持陶瓷网络完整。模型复现了实验原子对分布函数,并显示缺陷五元环和/或七元碳环介导向稳定六元芳香结构的转变。
推荐理由:原文给出机器学习势函数训练数据库规模与8000原子模拟尺度,可了解聚合物衍生陶瓷相分离的原子级模拟路径。
研究团队开发了偏振全息成像显微镜(PHIM),将偏振敏感全息与计算体积重建结合,无需机械扫描即可对天然海水中的活体浮游动物进行无标记4D运动动力学与内源结构各向异性分析。以海洋轮虫为模型,暴露于20–500 nm聚苯乙烯纳米塑料后,运动并未被简单抑制,而是重新分布为探索、重定向等不同运动模式;消化囊泡的偏振对比显著降低并与荧光验证的纳米塑料积累空间相关,钙成像进一步显示伴随的生理扰动。
研究提出一种在体素化结构空间中直接搜索的框架,将立方对称单胞编码为连续隐表示,并用代理模型引导的多目标搜索配合主动学习循环,把预测结果反复转化为高保真验证数据。
推荐理由:用生成式 AI 与主动学习在体素结构空间直接搜索,得到超出预设拓扑族的碳纳米架构,并给出刚度与强度提升幅度。
研究用 Landau-de Gennes 型自由能框架描述铁电向列相液晶(FNLCs)的体相中间相,该框架由挠曲电、弹性、体相有序与极化-向列耦合共同稳定,可预测铁电向列相、反铁电展曲向列相、非极性向列相与各向同性相及其正确的相变序列。研究还预测了由周期性展曲-弯曲结构表征的弯曲失稳驱动新中间相,并计算了依赖关键耦合机制的完整体相铁电向列相相图。
OpenCGChromatin 高性能粗粒化模型实现近原子级染色质模拟,规模比此前大一个数量级,可覆盖数十 kb 的纤维与生物分子凝聚体。该模型从物理化学原理独立预测了冷冻电镜观察到的连接 DNA 依赖性染色质结构,并揭示组蛋白尾部动力学与相互作用网络。模拟 108 核小体纤维显示,乙酰化以模式特异性方式破坏染色质压缩,其中 H4K16 与 H3K9 修饰的能量破坏作用最强。
利用非弹性中子散射(INS)探测软木来源、具纤维素 Iβ 晶型的纤维素纳米晶体中氢键动力学,沿链与横向运动均可分辨。300–340 K 间声子态密度(GDOS)出现振动谱权重瞬态重分布,与羟甲基构象重排和氢键重组一致;沿纤维素链方向的运动比横向运动对构象重排更敏感。
耗散粒子动力学模拟显示,当半柔性双嵌段共聚物的持续长度与嵌段轮廓长度相当时,无序态中单一双连续网络相可被长时间捕获,而该网络在冷却通过有序–无序转变时本应转变为层状相。在平衡有序–无序条件附近进行热循环后,层状相可重新恢复。这些结果提示,通过控制冷却具有适度主链聚合度的瓶刷双嵌段共聚物熔体,有望实现无序网络相。